Femtosecond time-resolved spectroscopy

Nous avons monté une expérience de spectroscopie résolue en temps dont la résolution temporelle est de l’ordre des dizaines de femtosecondes. Nous avons enrichi cette configuration en utilisant trois amplificateurs paramétriques optiques qui nous permettent d’accorder l’impulsion de pompe et de sonde de façon indépendante, dans une plage spectrale allant de 250 nm jusqu’à 20 microns. Dans la gamme spectrale visible, nous pouvons même atteindre une résolution temporelle sub-10 fs. Ce montage expérimental est également doté d’un cryostat permettant de contrôler la température de l’échantillon entre 4 K et 300 K. Nous utilisons cette expérience pour suivre en temps réel les mouvements des atomes et des électrons. En particulier, nous sommes en mesure de contrôler les vibrations atomiques, et les exciter de façon sélective. C’est le phonon cohérent. Ces études visent à comprendre comment le mouvement élémentaire des atomes et des électrons est impliqué dans les propriétés de transport, ainsi que dans les transitions de phase photoinduites.

References :

D.Boschetto*, E. G. Gamaly, A. V. Rode, B. Luther-Davies, D. Glijer, T. Garl, O. Albert, A. Rousse, and J. Etchepare, reply to comment on « Small atomic displacements recorded in bismuth by the optical reflectivity of femtosecond laser-pulse excitation », Physical Review Letters 102, 029702 (2009).

T.Garl, E.G. Gamaly, D. Boschetto, A. V. Rode, B. Luther-Davies, and A. Rousse, « Birth and decay of coherent optical phonons in femtosecond-laser-excited bismuth », Physical Review B 78, 134302 (2008).

D. Boschetto*, Leandro Malard, Chun Hung Lui, Kin Fai Mak, Zhiqiang Li, Hugen Yan and Tony F. Heinz, «Real-time observation of interlayer vibrations in bilayer and few-layer graphene», Nano Letters 13, 4620 (2013).

Figure 1 : Réflectivité transitoire dans le bismuth, où l'on voit les oscillations dues au phonon cohérent.
Figure 2 : Vibration d'un multicouche de graphène.

Dynamiques ultrarapide dans les matériaux fortement corrélés :

Les matériaux à forte corrélation électronique représentent un enjeu majeur à la fois d’un point du vue fondamentale et appliqué. Dans ces matériaux, l’interaction entre tous les degrés de liberté du cristal, comme les porteurs de charge et les phonons, produit des diagrammes de phase thermodynamique très riches. C’est le cas par exemple des supraconducteurs ou des isolant de Mott. L’utilisation de la spectroscopie résolue en temps peut permettre de dévoiler les mécanismes à l’origine de ces phases, ainsi que de mettre en évidence l’apparition de phases dites non-thermique, car l’état photoinduit est différent des états à l’équilibre thermodynamique. Nous avons étudié par exemple la dynamique de l’interaction électron-phonon dans les supraconducteurs (pnicture de fer), ainsi que dans un isolant de Mott, le V2O3. Dans ce dernier, nous avons même observé un effet atypique par rapport aux autres matériaux étudié :  la photoexcitation produit un durcissement de la liaison V-V à caractère non-thermique.

Figure 3 : Durcissement du phonon optique cohérent lié au durcissement de la liaison V-V.

References:

G.Lantz et al., «Ultrafast evolution and transient phases of a prototype out-of-equilibrium Mott-Hubbard material», Nature Communications 8, 13917 (2017).

B.Mansart, D. Boschetto*, S. Sauvage, A. Rousse and M. Marsi, « Mott transition in Cr-doped V2O3 studied by ultrafast reflectivity: Electron correlation effects on the transient response», European Physics Letters 92, 37007 (2010).

B.Mansart, D. Boschetto, A. Sambri, R. Malaquias, F. Miletto Granozio, U. Scotti di Uccio, P. Metcalf and M. Marsi, « Ultrafast dynamical response of strongly correlated oxides: role of coherent optical and acoustic oscillations », Journal of Modern Optics 57, 959 (2010).

B.Mansart, D. Boschetto*, A. Savoia, F. Rullier-Albenque, F. Bouquet, E. Papalazarou, A. Forget, D. Colson, A. Rousse and M. Marsi, « Ultrafast transient response and electron-phonon coupling in the iron-pnictide superconductor Ba(Fe1-xCox)2As2 », Physical Review B 82, 024513 (2010).

B.Mansart, D. Boschetto*, A. Savoia, F. Rullier-Albenque, A. Forget, D. Colson, A. Rousse, and M. Marsi, « Observation of a coherent optical phonon in the iron pnictide superconductor Ba(Fe1-xCox)2As2 (x=0.06 and 0.08) », Physical Review B 80, 172504 (2009)

Contact: Davide Boschetto

Personnes impliquées : Davide Boschetto, Emmanuel Peronne, Mateusz Weis, postdoctoral researcher, Simon Mizrahi