Développements et applications de sources d’harmoniques d’ordre élevé
La thématique de recherche liée au sources de rayonnement XUV (extrême ultraviolet) se décompose en d’une part des études fondamentales sur la source, principalement liées à la qualité des faisceaux, et d’autres part en leur applications. Ce dernier sujet englobe des recherches sur l’injection d’amplificateurs de rayons XUV (pompés par laser ou de type lasers à électrons libres), sur le magnétisme ultra-rapide ainsi que des travaux en optique XUV et métrologie XUV. Les études sont réalisées dans une salle dédiée contenant deux zones expérimentales, aussi appelées lignes de lumière, spécialisées dans des applications spécifiques.
L’ensemble des expériences a lieu dans la Salle dite Corail, dont la particularité au regard des autres salles du laboratoire est la présence de lignes de lumières XUV (des rayons X très peu pénétrants donc non dangereux) générés par des lasers infra-rouges (IR) femtosecondes. Une de ces lignes, ouverte aussi bien aux chercheurs du laboratoire qu’extérieurs, est très versatile avec la possibilité de réaliser des expériences complexes dites pompe-sonde IR/IR, IR/XUV et XUV/XUV à grande résolution temporelle (quelques femtosecondes), grâce notamment au taux de répétition élevé des sources, 4 kHz et à la stabilité de l’environnement.
Notre groupe étudie les harmoniques générées en focalisant un laser femtoseconde intense dans un gaz rare. On produit ainsi un train d’impulsions attosecondes (1 as = 10-18 s) caractérisé par un spectre discret d’harmoniques s’étendant de l’UV aux X. De nombreux paramètres permettent d’optimiser l’émission des harmoniques comme la pression du gaz, la durée du laser, sa distribution spatiale autour du foyer et même l’utilisation d’aimants.
Femto-magnétisme sondé par harmoniques d’ordres élevés:
En collaboration avec le groupe de J. Lünning du LCPMR, nous avons initié l’étude du magnétisme femtoseconde grâce des expériences dites pompe-sonde dans lesquelles un laser infrarouge induit la démagnétisation d’un matériau qui est alors sondé par une impulsion harmonique. Les résultats présentés ci-après ont été obtenu avec B. Vodungbo et J. Lünning du LCPMR .
En 2011, nous avons démontré qu’il était possible de sonder un système magnétique nano-structuré par diffraction cohérente d’harmoniques d’ordres élevés. [Boris Vodungbo, et al., Optics Express, 19, 5, 4346 (2011)]. Pour réaliser cette démonstration, nous avons développé un système original de contrôle de la polarisation des harmoniques [Boris Vodungbo, et al., Optics Express, 19, 5, 4346 (2011)]
En 2012, nous avons réalisé la première expérience de démagnétisation ultra-rapide sondée par harmoniques d’ordre élevés. [Boris Vodungbo, et al., Nature Communication, 3, 999, (2012)]
En 2015, nous avons réussi à polariser circulairement des harmoniques d’ordres élevés ce qui représente un préciput à des expériences d’holographie X mous pour sonder des systèmes magnétiques nano-structurés. [G. Lambert et al., Nature Communication, 6, 6167 (2015)]
En 2018, nous avons continué l’étude de 2015 en utilisant deux faisceaux lasers polarisés linéairement afin de produire les harmoniques d’ordre élevés. [B. Mahieu et al., Physical Review A, 97, 4, 043857 (2018)]
En 2020, nous avons travaillé sur l’effet d’un champs magnétique extérieur sur la génération d’harmoniques d’ordre élevé. Les premiers résultats semblent indiquer une augmentation du signal à faible longueur d’onde.
En 2023, nous avons observé par diffusion magnétique plusieurs résultats inattendus : sur des échantillons de Fe(N) la désaimantation ultrarapide classique peut être observée très loin du seuil magnétique de l’élément mais demeure plus faible, et sur des échantillons plus complexes comme CoNi l’instant correspondant au début de la désaimantation du Co est retardé par rapport au Nickel.
Métrologie temporelle de faisceaux XUV :
En 2024, grâce à l’étude de la mesure de l’absorption des harmoniques dans l’XUV d’un gaz ionisé par une pompe laser IR, nous avons montré qu’il était possible de mesurer l’amplitude et la durée à mi-hauteur de l’impulsion IR ou XUV femtoseconde. Egalement, en utilisant un spectromètre XUV et grâce au développement d’un algorithme itératif, nous avons pu retrouver les phases temporelle et spectrale. Il est donc possible maintenant, à travers ce phénomène d’absorption transitoire, de caractériser complètement des impulsions XUV femtosecondes. Nous avons nommé cette technique, TIBETAN FOX pour : mulTIphoton aBsorption spEcTroscopy in gAses aNd a Frequency resolved cross cOrrelation in XUV.
Entre 2020 et 2023, dans le cadre d’une collaboration pluriannuelle avec le groupe FILM du LOA, nous avons, construit et réalisé de nombreuses expériences pour valider le modèle dit en V de lasage à 391 nm sans inversion de population dans un plasma gazeux d’azote ionisé. L’idée consistait à sonder la dynamique de 3 niveaux de la molécule ionisée N2+ liés à l’amplification laser. La coïncidence de certaines harmoniques avec les niveaux considérés permettait d’utiliser celles-ci en régime d’absorption. Ce résultat, qui permet de clore plus de 10 ans de débat sur la thématique, laisse également espérer le développement de lasers tout optique dans les rayons X et gamma pour lesquels l’inversion de population est complexe.
Optique X et métrologie de faisceaux X légers :
La source d’harmoniques d’ordre élevés possède plusieurs qualités qui la rendent particulièrement attractive pour les études d’optiques XUV et la métrologie XUV. Le faisceau est collimaté, polarisé et contient de nombreuses longueurs d’onde que l’on peut utiliser ensemble, par exemple pour étudier des optiques associées à des faisceaux attosecondes, ou séparément en utilisant un système de monochromatisation. Le front d’onde est le plus souvent de très bonne qualité, atteignant aisément lambda/7 RMS et lambda/20 RMS après optimisation. Enfin, et c’est un critère important, le système est très compact et très flexible. Ainsi, nous avons démonté qu’il est possible, et assez simple, de modifier les paramètres du faisceau XUV en jouant sur ceux du laser infrarouge de création.
En 2003, grâce à une collaboration avec P. Balcou, nous avons débuté l’utilisation des harmoniques d’ordre élevés en métrologie XUV. [C. Valentin et al, Opt. Lett, 28, 12, Juin 2003. ; S. Kazamias et al, Eur. Phys. J. D, 26, p47-50 ( 2003)]
Entre 2003 et 2017, grâce à une collaboration avec la société Imagine Optic, le premier senseur de front d’onde de type Hartmann (avec une plaque de trous) a été réalisé et a démontré une précision de mesure exceptionnelle. [P. Mercère et al, Opt. Lett., 28, 17, 1534 (2003)]. Ce senseur a été amélioré et utilisé sur de nombreuses expériences d’étude de sources X mous allant des harmoniques d’ordres élevés, aux lasers XUV injectés et aux lasers à électrons libres [R. Bachelard et al, Phys. Rev. Lett. 106, 234801 (2011)]. Le senseur a aussi été utilisé régulièrement pour l’optimisation manuelle [H. Coudert-Alteirac Appl. Sci., 7, 11, 1159 (2017); Mabel Ruiz-Lopez et al, Sensors, 20, 22, 6426; (2020)] ou automatique [P. Mercère et al, Optics Letters, 31, 2, 2006] de miroirs de focalisation XUV.
En 2005 et 2006, nous avons réalisé les premiers miroirs dits « chirpés » qui permettent de compresser une impulsion XUV attosecondes. [A. S. Morlens at al., Opt. Lett., 30, 12, juin 2005 ; A. S. Morlens at al., Optics Letters, 31, No. 10 / 1558 (2006)]
En 2006, nous avons débuté les études sur l’holographie XUV utilisant un faisceau d’harmoniques d’ordres élevés. Cette étude a été complétée en 2015 par la première démonstration d’holographie X mous multi-spectrale applicable à des faisceaux attosecondes. [G. Williams et al., Opt. Lett. 40, 13, 3205-3208 (2015)]
Entre 2007 et 2021, nous avons commencé un travail qui se poursuit encore aujourd’hui sur le contrôle cohérent du front d’onde des harmoniques d’ordre élevés en modifiant le front d’onde du laser incident. [C. Valentin, et al, J. Opt. Soc. Am. B, 25, 7, B161(2008) ; J. Gauthier et al., Eur. Phys. Jour. D, 48, 3, 459-463 (2008) ; S. Künzel et al., Applied Optics, 54, 15, 4745-4749 (2015) ; J. Koliyadu et al., Photonics, 4, 2, 25 (2016) ; H. Dacasa et al, Optics Express, 27, 3, 2656-2670 (2019) ; O. de La Rochefoucauld, Sensors 21, 3, 874 (2021)]
En 2020, nous avons développé et caractérisé un senseur de front d’onde adapté aux faisceaux XUV très ouverts [Lu Li et al, Optics Letters, 45, 15, 4248-4251 (2020)]. C’est une première étape vars la réalisation de senseurs pour la métrologie d’optique ou de « steppers » de lithographie EUV.