Spectroscopie femtoseconde sur les matériaux quantiques

Nous avons monté une expérience de spectroscopie résolue en temps dont la résolution temporelle est de l’ordre des dizaines de femtosecondes. Nous avons enrichi cette configuration en utilisant trois amplificateurs paramétriques optiques qui nous permettent d’accorder l’impulsion de pompe et de sonde de façon indépendante, dans une plage spectrale allant de 250 nm jusqu’à 20 microns. Dans la gamme spectrale visible, nous pouvons même atteindre une résolution temporelle sub-10 fs. Ce montage expérimental est également doté d’un cryostat permettant de contrôler la température de l’échantillon entre 6 K et 300 K. Nous utilisons cette expérience pour suivre en temps réel les mouvements des atomes et des électrons. En particulier, nous sommes en mesure de contrôler les vibrations atomiques, et les exciter de façon sélective. C’est le phonon cohérent. Ces études visent à comprendre comment le mouvement élémentaire des atomes et des électrons est impliqué dans les propriétés de transport, ainsi que dans les transitions de phase photoinduites.

Un exemple illustratif est le LaVS₃, un matériau quasi-bidimensionnel constitué d’une alternance de deux couches atomiques, LaS et VS₂, dont les structures cristallines sont incommensurables selon l’une des directions cristallographiques. Cette incommensurabilité génère des états d’énergie localisés vers lesquels les électrons peuvent être excités par une impulsion laser d’une longueur d’onde centrée à 1,2 m. Cette excitation entraîne une réduction de la conductivité du matériau, un comportement distinct de celui observé avec d’autres longueurs d’onde de pompe. Ainsi, il devient possible de moduler la conductivité du LaVS₃ par une impulsion laser en seulement quelques centaines de femtosecondes, ouvrant la voie au développement de commutateurs ultrarapides pour l’électronique du futur.

Figure 1 : Phonons cohérents dus aux modes de respiration et de cisaillement dans le LaVS3.
Figure 2 : Reduction de la conductivité par photoexcitation dans le LaVS3.

Références :

– D. Boschetto, E. G Gamaly, A. V Rode, B. Luther-Davies, D. Glijer, T. Garl, O. Albert, A. Rousse and Jean Etchepare, « Small Atomic Displacements Recorded in Bismuth by the Optical Reflectivity of Femtosecond Laser-Pulse Excitations », Physical Review Letters 100, 027404 (2008)


– M Weis, M Lejman, J Faure, V Ta Phuoc, L Cario and D. Boschetto, « Coherent phonons in incommensurate LaVS3 crystal », Applied Physics Letters 125, 011903 (2024)


– M Lejman, M Weis, N Nilforoushan, J Faure, V Ta Phuoc, L Cario and D Boschetto, « Ultrafast photoinduced conductivity reduction by bonding orbital control in an incommensurate crystal », Physical Review B 108, 134306 (2023)


– J. Dong, W. Qi, D. Shin, L. Cario, Z. Chen, R. Grasset, D. Boschetto, M. Weis, P. Lample, E. Pastor, T. Ritschel, M. Marsi, A. Taleb, N. Park, A. Rubio, E. Papalazarou and L. Perfetti, « Dynamics of electronic states in the insulating intermediate surface phase of 1T-TaS2 », Physical Review B 108, 155145 (2023)


Contact : Davide Boschetto

Personnes impliquées : Davide Boschetto, Emmanuel Peronne, Mateusz Weis, Amélie Kies