Laser-driven soft X-ray lasers

Les lasers XUV (typiquement de 1 à 50 nm de longueur d’onde) à amplificateur plasma sont des sources cohérentes compactes qui se positionnent en complément des harmoniques d’ordres élevés et des lasers à électrons libres XUV. Ils produisent des impulsions ultra-brèves dans des faisceaux de qualité exceptionnelle.

Principe: Une impulsion laser de pompe ultrabrève est focalisée sur une cible gazeuse, créant ainsi un plasma composé d’ions multichargés et d’électrons libres. L’ionisation est provoquée par le champ électrique du laser qui arrache les électrons des atomes du gaz neutre tout en les accélérant. Les électrons peuvent ensuite transférer de l’énergie aux ions par collisions. Dans des conditions particulières et pour certains ions spécifiques (séries isoélectroniques du néon, nickel, ou palladium), une inversion de population peut être obtenue pendant un bref instant. Il en résulte une forte amplification de l’émission spontanée (ASE). L’émission spontanée étant un phénomène stochastique, le faisceau généré est très bruité, incohérent et divergent. L’injection dans le milieu amplificateur d’une impulsion harmonique d’ordre élevé résonante conduit en revanche à une amélioration très forte des caractéristiques spatiales du faisceau.

En 2001-2002, nous avons démontré la première amplification saturée d’un laser XUV ionisé par champ optique ( S. Sebban et al., Phys. Rev. Lett. 86, 3004-3007 (2001) , Phys. Rev. Lett. 89, 253901 (2002) )

En 2004, nous avons réalisé la première chaîne laser dans le domaine XUV en injectant l’amplificateur avec une impulsion harmonique d’ordre élevé, ce qui a notamment permis la génération de faisceaux de haute qualité avec une polarisation linéaire ( P. Zeitoun et al., Nature 431, 426-429 (2004) )

En 2009-2010, nous avons démontré que le filtrage spatial de l’harmonique d’ordre élevée injectée dans l’amplificateur permet de générer des faisceaux lasers XUV limités par la diffraction, tout en conservant une très forte cohérence temporelle ( J.-P. Goddet et al., Opt. Lett.34, 2438-2440 (2009) , O. Guilbaud et al., Opt. Lett. 35, 1326-1328 (2010) )

En 2015, nous avons réalisé la première amplification d’un faisceau harmonique de polarisation circulaire, et démontré expérimentalement qu’une forte augmentation de la densité de l’amplificateur à plasma conduisait à la génération d’impulsions de rayons XUV sub-picoseconde (A. Depresseux et al., Phys.Rev Lett 115, 083901 (2015) , Nature Photonics 9, 817-821 (2015) )

En 2018, nous avons implémenté avec succès un guide d’ondes en focalisant avec une lentille axicon une séquence d’impulsions «allumeur» (130 mJ, 30 fs) et «chauffage» (690 mJ, 600 ps) retardées de 600 ps. Lors de l’injection d’une impulsion laser 5 × 1018 W.cm-2 dans le guide d’ondes, la densité électronique augmente jusqu’à plus de 1020 cm-3 . Le faisceau transmis est multimode et contient environ 50% de l’énergie initiale après 5 mm de propagation et diminue jusqu’à 20% après 20 mm lorsque le krypton est utilisé. Parallèlement aux mesures expérimentales, des calculs numériques intensifs utilisant des codes hydrodynamiques et particules dans la cellule ont été effectués pour comprendre et prédire la création et l’évolution postérieure du guide d’ondes ( E. Oliva et al., Phys Rev.E 97, 023203 ( 2018)E. Oliva et coll., Phys. Rev. A 92, 023848 (2015)

Fig. 1 : Coupe de la répartition d’intensité du laser infrarouge de pompe en entrée de plasma (gauche) et en sortie (droite). Plus l’image est rouge, plus l’intensité est élevée. La structure du faisceau est bien conservée grâce au guide d’onde.

En 2020, nous avons montré que l’émission stimulée peut être déclenchée simultanément sur deux transitions présentant une dynamique de gain similaire. L’amplificateur a été injecté par une impulsion contenant deux harmoniques d’ordres élevés résonantes, produisant ainsi un faisceau laser bicolore (à 32.8nm et 62.7nm) de courte durée et cohérent. F. Tissandier et coll., Phys. Rev. Lett. 124 et 133902 (2020)

Fig. 2 : Schéma de principe de l’expérience d’injection et d’amplification à deux couleurs d’un laser XUV.

En 2020, en collaboration avec l’équipe de M. Zürch à l’Institut d’Optique et d’Electronique Quantique de l’Université de Jena, en utilisant une approche ptychographique, nous avons pu reconstruire le front d’onde complexe de l’onde laser EUV injectée. Le faisceau EUV a été focalisé sur un échantillon constitué d’un motif de trous régulier. La lumière diffractée de manière cohérente est enregistrée dans une géométrie en transmission et l’échantillon est balayé en utilisant une méthode ptychographique. Cela permet de récupérer le champ complexe dans le plan d’échantillonnage, qui a été rétropropagé vers le plan de sortie de l’amplificateur. Le champ rétropropagé présente un profil de phase parabolique et un profil d’amplitude à deux pics qui sont liés à la distribution de gain non homogène dans l’amplificateur. Cela montre un excellent accord avec des calculs 3D Maxwell-Bloch.

Fig. 3 : Schéma de principe de l’expérience de ptychographie XUV qui a permis de mesurer le champs du laser XUV.

En 2021, en collaboration avec l’Université de Berkeley (USA) et l’Université de Jena (Allemagne), nous avons réalisé le premier doublage de fréquence dans le domaine XUV. En utilisant au mieux la source laser XUV développée au laboratoire, nous avons pu atteindre les fortes intensités lumineuses requises pour l’apparition de phénomène non-linéaires. L’impulsion XUV à 32.8nm a été focalisée à la surface d’une mince feuille de Titane, et l’observation du rayonnement transmis à l’aide d’un spectromètre haute sensibilité a dévoilé la génération de la seconde harmonique du laser XUV, à une longueur d’onde de 16.4nm. Des mesures supplémentaires et calculs numériques ont montré que la conversion non-linéaire s’effectue à la surface de la feuille de Titane, et qu’elle a été significativement renforcée par l’absorption résonante de l’impulsion laser XUV. La spécificité de surface et d’élément du processus de génération de seconde harmonique XUV en fait une technique bien appropriée pour étudier les propriétés intrinsèques de systèmes complexes ayant un large éventail d’applications, comme les batteries entièrement solides, les matériaux ferroélectriques, les hétérojonctions de semi-conducteurs et d’autres hétérostructures quantiques de faible dimension, pour n’en citer que quelques-unes. Les résultats obtenus laissent également entrevoir la possibilité de réaliser une spectroscopie XUV non linéaire ultrarapide à l’aide de sources de plus grande échelle. ( T. Helk et al., Sci. Adv. 7(21) abe2265(2021) )

Fig. 4 : Schéma simplifié de l’expérience de génération de second harmonique dans le domaine XUV. Le faisceau XUV est focalisé par un miroir ellipsoïdal sur une feuille de Titane, déclenchant la génération de seconde harmonique à 16.4nm se propageant selon le même axe. Le rayonnement XUV est alors refocalisé par un miroir torique sur un réseau de diffraction qui permet de distinguer le signal à 16.4nm de la fréquence fondamentale.

En 2022, nous avons développé et utilisé une technique de mesure permettant d’extraire le profil temporel de l’impulsion XUV en un seul tir avec une résolution de 200fs environ. Cette technique est basée sur le brusque changement de réflectivité d’un miroir multicouche XUV suite à son irradiation par un faisceau laser fs. Le fonctionnement mono-tir est rendu possible par la focalisation en ligne du faisceau laser permettant un dépôt progressif de son énergie le long de la ligne. Nous avons ainsi pu mesurer que la durée de l’impulsion laser XUV est de l’ordre de 500fs. ( A. Kabacinski et al., Phys. Rev. Research 4, L032009 (2022) )

Fig. 5 : Mesure du profil temporel XUV mono-tir : l’impulsion XUV est réfléchie par le miroir XUV irradié par le laser fs. La surface du miroir XUV est imagée sur une caméra CCD XUV et le profil spatial d’intensité XUV réfléchi par le miroir permet de reconstruire le profil temporel d’intensité. A droite, comparaison du profil temporel reconstruit (en bleu) avec un calcul du gain de l’amplificateur (en vert) et une mesure de la dynamique de ce gain (en rouge)

En 2023, nous avons pu contrôler la vitesse de groupe de l’impulsion laser de haute intensité (I>1018 W/cm²) dans le plasma grâce aux couplages spatio-temporels du laser de pompe (effet de flying focus), permettant notamment de réduire encore la durée de l’impulsions laser XUV générée.

La dispersion négative du plasma est en effet fortement limitante dans de nombreuses expériences d’interaction laser-plasma réalisées à haute densité. Dans le cas de la génération de laser XUV, elle entraîne notamment une désynchronisation entre le faisceau de pompe infrarouge (vg < c), et le faisceau XUV (vg ≈ c), ce qui limite considérablement la longueur d’amplification effective. Les mesures que nous avons effectuées ont montré que le maintien de la vitesse de groupe de l’impulsion de pompe à une vitesse proche de c permet d’optimiser l’extraction d’énergie dans l’amplificateur laser XUV, mais également de réduire la durée de l’impulsion XUV générée dans cet amplificateur. En utilisant la technique présentée plus haut, nous avons mesuré des impulsions laser XUV avec une durée RMS de 350fs.

La compensation de la dispersion par les couplages spatio-temporels offre un grand potentiel d’optimisation de la source laser XUV et ouvre des perspectives pour de nombreuses applications nécessitant des impulsions ultracourtes ou des intensités sur cible élevées aux courtes longueurs d’onde. [A. Kabacinski et al. Nature Photonics 17, 354-359 (2023) ]